近日，山西大学董磊教授和团队提出一种石英增强多外差共振光声光谱技术。
图 | 董磊
其使用共振的石英音叉，能从多个外差音调之中，依次提取与石英音叉共振的频率分量，解决了传统双光梳光谱的相关瓶颈。
通过此，课题组实现了波长无关的超灵敏双梳光谱，也让光声双光梳的概念得以更新。
研究中，通过同时调谐双梳线与分子转动-振动跃迁和石英音叉共振，展示了这项技术的优越性能。
其具有大于 1THz 的宽带光谱采集能力，灵敏度小于 100ppb，并具有 63dB 的大动态范围，对于气体传感等应用具有重要意义。
凭借石英音叉的小体积和低成本，让石英增强多外差共振光声光谱技术在相关应用上具有明显优势。
预计在不久的将来，该技术有望在环境监测、健康诊断、工业过程检测等领域获得广泛应用。
具体而言：
首先，本次技术可用于监测大气环境中的痕量气体分子，进一步能够拓展至碳监测领域，从而满足国家战略需求。
其次，本次技术还能实现基于人体呼出气体的无创健康诊断。通过扩展其宽光谱能力，可以针对人体呼出气体成分进行定量分析，以便进行相关的医疗诊断。
再次，本次技术可用于检测工业生产中的多种痕量气体，提高生产效率并监控生产安全。
光电探测器的“大一统”难题
据介绍，双光梳光谱是一种新兴的光谱工具，它利用两个具有不同重复频率光频梳间的拍频信号，将光频信息下转换到射频频段，能够克服光电探测器无法立即对光场强度变化做出反应的不足。
双光梳光谱拥有可调谐激光吸收光谱的优点，同时具有传统宽带光谱的主要特点，故能在各个领域产生重要影响。
但是，目前双光梳测量依旧存在一些挑战。
其一，基于双光谱光谱仪的动态范围受到其单个光电探测器的限制。
由于光电探测器只能承受有限的光功率，因此在光功率固定的情况下，每个梳齿的功率大小会随着齿数的增加而降低，导致信噪比较低。
而且，宽带的光电探测器会接收其检测带宽内的所有噪声，从而会降低它的最终性能。
其二，基于双光梳光谱仪的光谱分辨率，由梳齿的线宽、以及测量时间波形的时间窗口决定。
理想情况下，梳齿间距应与所需的光谱分辨率相匹配。
因此，齿距必须在很宽的范围内可调，以覆盖所有这些谱线。
其三，尽管双光梳的光谱跨度已能覆盖从太赫兹、红外到可见光范围的 14 个倍频程，但是用于探测不同光谱区域信号的光电探测器，往往基于不同的材料系统。
例如，硅探测器覆盖 400-1100nm、砷化铟镓探测器覆盖 800-1600nm、碲镉汞探测器覆盖 3-10μm。
这意味着特定光谱区域中的光学频率梳，需要不同的光电探测器。意识到这一问题之后，董磊课题组决定深入研究一番。
“这个意外让我们倍感焦虑”
研究伊始，他们针对双光梳光声光谱领域开展广泛的调研，深入了解了领域内的技术现状、前沿发展和潜在挑战。
他们关注到：目前的双光梳光声光谱仅限定于声波的非共振探测，这不仅会导致灵敏度较低，同时也让探测的动态范围遭到限制。
为此，课题组提出利用石英音叉实现双光梳光声光谱共振式探测的构想。
多年来，该团队长期致力于光学气体传感领域的研究，而石英增强光声光谱则是本次课研究的主要技术支持，恰好他们在这方面有着不少积累。
随后，通过理论推导和模拟计算，课题组定下了实现共振式探测的参数和方案。
具体来说，他们提出这样一种方法：即通过扫描声光调制器的相对偏移频率，来操控双光梳下转换后的声频梳的中心频率。
这样一来，只需使用简单的实验装置，就能实现研究目标。期间，他们不断优化扫描方式，确保石英音叉对于每个梳齿的共振式探测。
在上述方案的指导之下，他们成功搭建了石英增强多外差共振光声光谱探测装置。
随后，针对石英增强多外差共振光声光谱系统的线性度、动态范围、分辨率、以及光谱范围等关键指标，课题组采集了相关的数据。
完成数据采集之后，该团队仔细检查每个数据点，排除可能存在的误差和异常值，并针对数据进行分析和处理。
实验数据显示：在宽带光谱采集、灵敏度和大动态范围等方面，石英增强多外差共振光声光谱技术展现出优越的性能。
接着，通过针对实验结果进行讨论和解释，他们分析了噪声来源、噪声水平和信噪比表达式，并提出了增强灵敏度的新方案。
事实上，尽管该团队有着丰富的实验经验，但是顺利完成双光梳光声光谱技术的改进，依然具有一定挑战。
尤其是设计共振式探测方案时，如何实现窄带宽音叉与宽带双光梳产生的多外差声波的耦合，是一个十分棘手的难题。
通过多次调研和讨论，他们终于提出了操控声频梳中心频率的方案。
此外，在实验中该团队还曾遭遇一次意外。有一次，在采集关键光谱数据的时候，实验设备突然出现故障，导致大量宝贵数据被丢失。
“这个意外让我们倍感焦虑和挫折，但也让我们更加珍惜每一次的实验机会。后来，我们花了很长时间才修好设备，并采取了更加严谨的实验操作，以确保不会再次出现类似问题。”董磊说。
日前，相关论文以《石英增强多外差 谐振光声光谱》为题发在 Light： Science & Applications 。
Jiapeng Wang 是第一作者，董磊担任通讯作者。
图 | 相关论文
连续四年入选全球前 2% 顶尖科学家榜 单， 已授权 22 项发明专利
后续，他们打算继续优化石英增强多外差共振光声光谱技术，以期显著提高其响应速度和灵敏度。
具体来说：双光梳光声光谱的探测速度受到分子弛豫率的限制，无法实现微秒级别的快速响应。
为解决这一问题，他们计划通过拍频过程来探测音叉的瞬态声响应，从而提高系统的响应速度。
此外，他们还打算把传统石英增强光声光谱中的声学微谐振腔，用于现有的石英增强多外差共振光声光谱技术之中。
例如，用于轴腔、离轴腔和单管腔等位置，以便更好地提高系统灵敏度。
最终，他们期望能够大幅提升系统的响应速度和灵敏度，推动石英增强多外差共振光声光谱技术在更多领域的应用和发展。
值得注意的是，董磊本科和博士均毕业于山西大学，如今又在这里任职。可以说，尽管是土生土长的河南人，但是山西已经成为他的第二故乡。
另据悉，董磊目前的 H-index 为 46，曾连续两年入选爱思唯尔“中国高被引学者”榜单，连续四年入选全球前 2% 顶尖科学家榜单。
截至目前，其以第一发明人授权发明专利 22 项，其中 6 项已分别在 4 家公司实施转化。
参考资料：
1.Wang, J., Wu, H., Sampaolo, A.et al. Quartz-enhanced multiheterodyne resonant photoacoustic spectroscopy. Light Sci Appl 13, 77 (2024). https://doi.org/10.1038/s41377-024-01425-1
运营/排版：何晨龙
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